Estudio de la interacción de los NOx, con Pt soportado sobre zeolita

Abstract

RESUMEN Es sabido que el catalizador Pt/ZSM5 posee númerosas propiedades fisico químicas que favorecen la descomposición de los NOx. Sin embargo, la poca selectividad que tiene en cuanto a la formación de N2 es su gran debilidad como catalizador. En el siguiente trabajo se han realizado calculos computacionales para obtener la especie catalíticamente activa que particia en el proceso de descomposición de los NOx, a fin de tratar de entender como ocurre. Los cálculos han sido realizados con la metodológia ONION, usando DFT para el modelaje de alto nivel. Los funcionales DFT usado fueron los siguiente: B3LYP, BPW91, BHANDHLYP, mPWPW91 y mPW1PW91. La base utilizada fue LANL2DZ. Los resultados obtenidos muestran que hay dos posiciones posibles para modelar el centro activo donde ocurre la catálisis, posición 2-4 y posición 1-3. Estas posiciones estan influenciadas por la ubicación de los Al que sustituyen a los Si, dentro de la cavidad Alfa, ubicada en la intersección del canal recto y sinusoidal de la Zeolita ZSM5. Además, la frecuencia vibracional Pt-CO, puede verse afectada también por la posición de los Al. Los funcionales que reportaron los mejores valores fueron: B3LYP y mPW1PW91. Se hizo un estudio de las especies presentes en el ciclo de descomposición, y se mostró que la sálida de O2, esta favorecida en el catalizador de Pt/ZSM5 comparada con el Cu/ZSM5, permitiéndose así la regeneración de centros activos en el catalizador.