Uso de estructuras tipo perovskitas como precursores catalíticos en el reformado de metano

Abstract

Se estudio el efecto que causa la modificación del óxido tipo perovskita LaNiO3 preparada por el método sol-gel técnica de la glicina, con cationes tales como Ce y Rh en diferentes concentraciones para ser utilizados como precursores catalíticos en la reacción de reformado de metano con CO2. El estudio se basó principalmente en el comportamiento catalítico y la tendencia a la formación de carbón. Los sólidos sintetizados se caracterizaron mediante las técnicas fisicoquímicas tales como: difracción de rayos X (DRX), espectroscopia de infrarrojo (IR), área específica (B.E.T), análisis termogravimétrico (TGA), reducción a temperatura programada (TPR) y análisis químico. Los ensayos catalíticos se realizaron en un reactor de cuarzo de flujo continuo bajo los siguientes condiciones de reacción Tr=700oC, Ve= 24L/h.gcat, CH4/CO2=1, mcat=100mg, marena=100mg y un flujo total 40ml/min. El método empleado para la síntesis de los precursores catalíticos, permitió la obtención de óxidos tipo perovskitas de diversas composiciones metálicas, con un alto grado de homogeneidad, cristalinidad y pureza. En el reformado de metano con CO2, se demostró que la actividad catalítica no varía linealmente con la cantidad de cerio que se introduce en la estructura LaNiO3. Además se pudo comprobar que existe un límite de sustitución del catión La por Ce para que se mantenga la estructura tipo perovskita LaNiO3. El límite encontrado en este trabajo fue para valores de x  0.5. Bajo las condiciones de reacción estudiadas se observó que el catalizador con un contenido de cerio igual a 0.03 mostró un desempeño catalítico mejor acompañado de una baja deposición de carbón. A partir de estos resultados se estudio la incorporación de Rh en diferentes concentraciones en la estructura La0.97Ce0.03NiO3. Con los catalizadores con Rh se pudo observar un incremento en la actividad catalítica. Con la finalidad de comparar los resultados obtenidos con los catalizadores tipo perovskita sintetizados en este trabajo, se preparó un catalizador de referencia Ni/La2O3 por el método de impregnación por humedad incipiente, cuyo contenido de níquel era comparable al contenido del óxido tipo perovskita LaNiO3 (24%). También se utilizo como referencia un catalizador comercial en base de Ni. Todos estos catalizadores se estudiaron bajo las mismas condiciones de reacción. Se observó para el catalizador de referencia 24NiIMP/La2O3 una baja actividad catalítica y una mayor tendencia a la formación de carbón, en comparación a la estructura tipo perovskita. Se demostró que los catalizadores de la serie tipo perovskita La0.97Ce0.03Ni1-yRhyO3 sintetizados en este trabajo fueron más activos en el reformado de metano con CO2 en comparación a los catalizadores de referencia y comercial. El catalizador con una concentración de Rh igual a y=0.03 mostró los mejores resultados de actividad y selectividad con una baja tendencia a la formación de carbón en el reformado de metano con CO2.