Modelado de la interacción de radicales libres sobre superficies de hidrocarburos poliaromáticos (PAH)

Abstract

En este trabajo se modela, usando el método cuántico paramétrico MINDO/SR incluido en el paquete CATIVIC, la interacción química de las especies radicales (adsorbatos) metileno (CH2•), metilo (CH3•), amino (NH2•) e hidróxilo (OH•), sobre un modelo de coroneno cargado positivamente (sustrato). Este último tiene hidrogenado todos los átomos de carbono externos para saturar los bordes, además tiene quimisorbidos sobre la superficie átomos de hidrógeno. A través, de la metodología planteada en el paquete CATIVIC, se determinó la formación de las especies sustrato-adsorbato (S-A), para cada uno de los radicales nombrados anteriormente, se obtiene que es posible la formación de especies S-A tales como [Coro-H-CH2]+, [Coro-H-NH2]+ y [Coro-H-OH]+, las cuales interaccionan a través de uno o dos enlaces, en estructuras de tipo puente. También se estudió la formación de las especies moleculares metilo (CH3•), metano (CH4), amoniaco (NH3) y agua (H2O), a partir de la interacción, a través del mecanismo Eley-Rideal (ER), de los radicales CH2•, CH3•, NH2• y OH•, sobre los hidrógenos quimisorbidos en la superficie del sustrato. De igual manera, se estudió la formación de las mismas especies moleculares, a partir de intermediarios encontrados en este trabajo, a través del mecanismo Langmuir-Hinshelwood (LH). Se encuentra que la vía más adecuada para formar estas especies, es la vía ER. Además a lo anterior se halló que es posible la formación de metilamina y metanol a partir de la reacción, vía ER, de la especie radical libre CH3• con un intermediario en el cual están adsorbidos el NH2• y el OH• sobre el sustrato.