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Por favor, use este identificador para citar o enlazar este ítem: http://hdl.handle.net/123456789/2177

Título : Preparación y caracterización de catalizadores bimetálicos bifuncionales del tipo pd-cu/hy a partir de una zeolita “y” comercial
Autor : Armas R., Fernando J.
Palabras clave : Catalizadores bifuncionales
Bimetálicos, Zeolitas
Espectroscopia Fotoelectrónica (XPS)
Difracción de Rayos X (DRX)
Adsorción física de nitrógeno (ASE)
Hidrogenación
Fecha de publicación : 28-Nov-2012
Citación : CD Tesis;I2007 A727.3
Resumen : En la última década se han llevado a cabo numerosas investigaciones sobre los sistemas metálicos soportados en estructuras zeolíticas, debido a que dichos sólidos presentan grandes ventajas para ser usados como soporte, entre las cuales se citan: 1) Sus canales y cavidades proveen una estructura idónea para prevenir la formación de grandes partículas metálicas, es decir, presentan un excelente medio para la formación de nanopartículas mono y bimetálicas, 2) presentan un área superficial elevada y una estructura geométrica que permite la entrada, formación y salida de moléculas con diámetros cinéticos inferiores al diámetro de sus canales y cavidades (selectividad geométrica o de forma), y 3) aportan una función ácida que permite catalizar reacciones específicas. Los catalizadores bifuncionales bimetálicos demuestran ventajas sobre los catalizadores monometálicos, especialmente porque mejoran notablemente la selectividad, estabilidad y conversión hacia los productos de interés, es por ello que los efectos que aporta un segundo metal son muy específicos y dependen, entre otros factores de la naturaleza de los metales dispersos sobre la superficie del soporte, así como de la reacción. Por esta razón se pensó en preparar y caracterizar catalizadores bifuncionales y bimetálicos del tipo Pd-Cu/HY. Con el fin de cumplir con el objetivo principal del Trabajo Especial de Grado se prepararon los catalizadores a través de la siguiente metodología: 1) Se realizó el proceso de desaluminación del soporte (zeolita Y) siguiendo el método empleado por Berreghis en su tesis doctoral (1996). Una vez alcanzado un grado de desaluminación lo suficientemente alto (Si/Al ≈ 12), se realizaron las caracterizaciones del mismo por medio de las técnicas de Difracción de Rayos X (DRX), Análisis Químico por Espectroscopía de Absorción Atómica y Adsorción Física de N2 a -196 ºC. 2) Posteriormente se incorporaron las fases metálicas (Pd y Cu) en diferentes relaciones atómicas, a fin de cubrir las siguientes fracciones molares de cobre XCu: 0, 0.38, 1.0. El método implementado fue el de intercambio impregnación, empleando como sales precursoras cloruro de tetraaminpaladio (II) hidratado [Pd(NH3)4]Cl2) y para el Cobre (Cu) el sulfato de cobre penta-hidratado (CuSO4*5H2O). Dada la naturaleza poco activa de los sólidos hasta ahora obtenidos, se hace necesario someter al catalizador a un proceso de activación, el cual se lleva a cabo en dos etapas: en primer lugar una calcinación bajo corriente de aire seco a 500 ºC por 6 horas y luego una reducción en atmósfera de hidrógeno seco a 500 ºC por 6 horas. Una vez preparados los catalizadores, se caracterizaron por medio de Adsorción Física de N2 a -196ºC, Espectroscopia Fotoelectrónica de Rayos X (XPS), Difracción de Rayos X (DRX), Análisis Químico por Espectroscopia de Absorción Atómica, Microscopía Electrónica de Transmisión (MET) y finalmente se consideró evaluarlos por medio de la reacción modelo de Hidrogenación de Tolueno. De las diferentes técnicas de caracterización realizadas tanto al soporte como a los soportes preparados se concluyó de que por el método de desaluminación por inyección de vapor de agua se llega a una relación Si/Al ≈ 12 sin que esto conlleve a cambios significativos en la estructura. En cuanto a los catalizadores bifuncionales soportados sobre zeolita HY desaluminada se puede concluir que según las caracterizaciones realizadas a los mismos, se evidenció por DRX que la impregnación del metal al soporte causa una modificación de la cristalinidad y aparentemente depende del método, mas no depende del tipo de metal. En ambos catalizadores, Pd/HY y Pd-Cu/HY por medio de XPS sólo se registraron especies metálicas de Pd y a su vez, para los catalizadores bimetálicos no se evidenció efecto electrónico alguno. Sin embargo no se puede descartar la presencia de un efecto geométrico. Por último la evaluación de los sólidos preparados a través de la reacción modelo de Hidrogenación de Tolueno, conlleva a concluir que la adición de un segundo metal genera cambios en la actividad de la reacción que pueden originarse a causa de efectos geométricos.
URI : http://saber.ucv.ve/123456789/2177
Aparece en las colecciones: Pregrado

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